矩阵 $A$ 的特征值为 $a+2b$（一次）和 $a-b$（二次）。

对三阶矩阵，$\mathrm{rank}(\mathrm{adj}A)=1$ 当且仅当 $\mathrm{rank}(A)=2$。因此必须恰有一个特征值为零，且零特征值不能具有二重性。

若 $a+2b=0$ 且 $a-b\ne 0$，则 $A$ 的秩为 $2$，故伴随矩阵的秩为 $1$。若 $a-b=0$，则零特征值至少为二重，$\mathrm{rank}(A)\le 1$，伴随矩阵为零矩阵；两类特征值都非零时伴随矩阵满秩。

所以充要条件是 $a\ne b$ 且 $a+2b=0$，对应第三项，即选 $\mathrm{C}$。